2022年2月油气与新能源第34卷第1期80文章编号：2097-0021（2022）01-0080-07“碳中和”背景下油气田碳捕集技术发展方向张磊1，张哲1，巴玺立1，王春燕1，王念榕1，陈思锭1，桑国强2,31.中国石油天然气股份有限公司规划总院；2.中国石油天然气股份有限公司勘探开发研究院；3.提高石油采收率国家重点实验室引用：张磊,张哲,巴玺立,等.“碳中和”背景下油气田碳捕集技术发展方向[J].油气与新能源,2022,34(1):80-86.科技项目：“十四五”基础性前瞻性科技攻关项目《低品位储量提高采收率基础理论及核心技术研究》下属课题2《典型低品位油藏渗流规律及提高采收率新方法研究》（2021DJ1102）摘要：在“碳中和”“碳达峰”目标和路径下，CCUS（碳捕集、利用与封存）或CCS（碳捕集与封存）是实现二氧化碳减排的关键技术之一。碳捕集是CCUS（CCS）技术全流程中成本控制和大规模推广的关键环节。通过对油气田企业二氧化碳排放情况的分析，认为油气田企业碳源绝大多数为低压碳源。通过对碳捕集技术现状的分析，认为对于低压中浓度碳源，可采用活化MDEA（甲基二乙醇胺）溶剂为主导的化学吸收法，推广瓶颈在于溶剂解吸能耗高，未来应加强新型低能耗化学吸收溶剂的攻关和工程试验；对于低压低浓度碳源，目前尚无经济可行的成熟技术，除加大新型低能耗化学溶剂的研发力度外，还可开展膜加变压吸附或化学吸收法组合技术研究，进而降低碳捕集成本。关键词：CCUS；CCS；油气田；碳捕集；二氧化碳；低压低浓度中图分类号：TQ028，X741文献标识码：ADOI：10.3969/j.issn.2097-0021.2022.01.014DevelopmentDirectionofOilandGasFieldCarbonCaptureunder“CarbonNeutral”BackgroundZHANGLei1,ZHANGZhe1,BAXili1,WANGChunyan1,WANGNianrong1,CHENSiding1,SANGGuoqiang2,31.PetroChinaPlanningandEngineeringInstitute;2.ResearchInstituteofPetroleumExploration&Development;3.StateKeyLaboratoryofEnhancedOilRecoveryAbstract:Accordingtothepurposeandpathof“carbonneutrality”and“carbonpeak”,CCUS(CarbonCapture,UtilizationandStorage)orCCS(CarbonCaptureandStorage)remainsoneofthekeytechnologiestoreducethecarbondioxideemissions.Inthisregard,carboncaptureservesasthesignificantstepofcostcontrolandlarge-scalepromotionintermsofthewholeprocessofCCUS(CCS).Byanalyzingthecarbondioxideemissionsbyoilandgasfieldenterprises,itisregardedthatthemajorityofthecarbonsourcesofoilandgasfieldenterprisesarelowpressurecarbonsources.Inaddition,basedontheanalysisofthecurrentsituationofcarboncapturetechnology,itisbelievedthatthechemicalabsorptionmethodcouldbeadoptedwithactivatedMDEA(methyldiethanolamine)asthemainsolution.Thebottleneckforpromotionliesinthehighenergyconsumptionofsolventdesorption.So,itisamusttointensifytheresearchandprojectexperimentconcerningthenew-typechemicalabsorptionsolventwithlowenergyconsumption;asforthelowpressureandlowconcentrationcarbonsources,thereexistnoeconomicalandmaturetechnologies.Apartfromtheincreasedeffortstoconductresearchanddevelopmentofchemicalabsorptionsolventwithlowenergyconsumption,itisvitaltocarryoutthemixedtechnologyresearchesinvolvingpressureswingadsorptionorchemicalabsorptionsoastoreducethecarboncapturecost.Keywords:CCUS;CCS;Gasandoilfield;Carboncapture;Carbondioxide;Lowpressureandlowconcentration第34卷第1期2022年2月张磊等：“碳中和”背景下油气田碳捕集技术发展方向810引言气候变化是全球面临的重大挑战之一。为实现《巴黎协定》规定的温控目标，碳中和已成为国际社会碳排放管理的共同目标；以欧盟、中国、北美为首的国家和地区陆续提出相应的碳中和发展目标［1］。作为全球气候治理的重要参与者，中国已将“碳中和”“碳达峰”纳入国家总体发展战略。2020年9月22日，习近平主席在第七十五届联合国大会一般性辩论和气候雄心峰会上郑重宣布中国二氧化碳排放力争于2030年前达到峰值，努力争取2060年前实现碳中和［2-4］。在“双碳”目标背景下，中国二氧化碳减排需求为：2030年0.20×108～4.08×108t，2050年6.0×108～14.5×108t，2060年10.0×108～18.2×108t［5］。中国各行业2025—2060年二氧化碳减排需求潜力见表1。表12025—2060年中国各行业二氧化碳减排需求潜力［5］单位：108t/a年份煤电气电钢铁水泥BECCSDACCS石油和化工全行业20250.060.010.010.001～0.170.00500.050.09～0.3020300.200.050.02～0.050.10～1.520.0100.50.20～4.0820350.5～1.00.2～1.00.1～0.20.2～0.80.180.010.31.19～8.5020402.0～5.00.2～1.00.2～0.30.3～1.50.8～1.00.1503.70～13.020502.0～5.00.2～1.00.5～0.70.8～1.82.0～5.00.5～1.006.0～14.520602.0～5.00.2～1.00.9～1.11.9～2.13.0～6.02.0～3.0010.0～18.2注：BECCS——生物质能结合碳捕集与封存；DACCS——电通中国汽车消费者调查CCUS（碳捕集、利用与封存）和CCS（碳捕集与封存）是指将二氧化碳从工业过程、能源利用或大气中分离出来，直接加以利用或注入地层以实现二氧化碳永久减排的过程，具有巨大的碳源减排潜力，是解决全球气候变化的关键技术之一［5-6］。吉林大情字井油田是中国石油天然气集团有限公司（简称中国石油）CCUS-EOR（碳捕集、利用、封存与提高采收率）全流程示范工程，其碳捕集规模为100×104t/a，是中国为数不多的大型工业示范项目。低成本、大规模、集中的碳源供应是制约CCUS技术工业化推广的瓶颈之一，在目前国家尚无相关政策支持的情况下，碳源的获取成本对其影响更为显著。1油气田企业碳源分析中国石油油气田企业二氧化碳排放情况如表2所示。据初步分析，油气田企业生产中排放的二氧化碳绝大部分（约96%）属于多点分散、小规模排放的低浓度碳源；中、高浓度碳源仅占约4%，其中，稳定性和集中度均较高的碳源占比更小。表2中国石油油气田企业二氧化碳排放情况碳源浓度主要单元占比/%稳定性集中度高浓度：＞90%天然气深冷装置脱碳尾气0.23高高含COS（羰基硫）天然气硫黄回收尾气0.44高高高碳硫比气田硫黄回收尾气、含碳天然气田脱碳尾气等1.28中中中浓度：20%～90%甲醇厂0.06高高含硫气田硫黄回收尾气、火驱尾气等2.17较高低低浓度：＜20%自备电厂25.31中中火炬、烟囱4.16低低锅炉、加热炉、导热油炉、焚烧炉、燃气轮机等消耗设备66.35低、中低、中由表2油气田企业二氧化碳排放情况可知，高浓度碳源主要来自天然气深冷装置脱碳装置尾气、含COS（羰基硫）天然气脱硫装置尾气、高碳硫比气田硫黄装置尾气、含碳天然气田脱碳尾气等；对于中浓度碳源，油气田企业基本无CO2浓度为60%～90%的碳源排放，主要来自于甲醇厂（CO2浓度为60%）、含硫气田硫黄回收尾气（CO2浓度为20%～40%）、火驱尾气（CO2浓度为40%～60%）等；低浓度碳源主要来自于自备电厂、火炬、烟囱，以及锅炉、加热炉、导热油炉、焚烧炉、燃气轮机等消耗设备。按碳源压力划分，油气田企业现有碳源多为燃烧后常压排放，部分生产过程碳源压力为50～120kPa，基本为低压碳源。油气与新能源能源科技Vol.34No.1Feb.2022822碳捕集技术现状CCUS（CCS）大规模发展的关键是降低从碳捕集到井口注入驱油、埋存的全流程成本，其中碳捕集是CCUS（CCS）技术全流程中能耗及成本最高的部分，也是CCUS（CCS）技术发展中的研究重点之一［6］。碳捕集主要分为燃烧前捕集、富氧燃烧捕集和燃烧后捕集［5］。2.1燃烧前捕集燃烧前捕集是指在碳基燃料燃烧前，首先通过蒸汽重整或者部分氧化转化成主要成分为CO和H2的合成气或重整气，再经过水变气反应转化为CO2和H2，将碳与携带能量的其他物质分离，从而达到碳捕集的目的。该技术工艺流程复杂，成本高，需要进行大规模的设备改造，仅在特定场景下应用。目前主要与整体煤气化联合循环发电技术联合使用［7-9］。2.2富氧燃烧捕集富氧燃烧捕集是指利用空分系统获得富氧或纯氧，与碳基燃料在纯氧中进行燃烧产生主要成分为H2O和CO2组成的烟气，再经后端采用的水分离技术，从而达到碳捕集的目的。该技术的关键是通过空分装置获得纯氧，受热力学定律的限制需要消耗大量能源，高纯度氧气设备也需要高的成本投入，另外燃料燃烧也对设备提出了更高的要求。目前大型的纯氧燃烧技术仍处于研究阶段［7-10］。2.3燃烧后捕集燃烧后捕集是指碳基燃料燃烧后，采用合适的工艺方法从排放的气体中分离捕集CO2的过程。该技术对现有工艺流程影响较小，是当前应用较为广泛且成熟的技术，也被认为是最有前景的CO2捕集技术［9-10］。以气体分离脱除CO2来说，常用的技术有低温分离法、物理吸收法、变压吸附法、膜分离法和化学吸收法等。2.3.1低温分离法低温分离法是在高压、低温条件下，先将含碳气源各组分冷凝液化，再利用气源中各组分之间挥发度的差异，采用精馏操作达到脱除CO2的目的［11］。该工艺技术主要有Ryan-Holmes、CFZ、SPREX、CryoCell，其中最具代表性的是美国KochProcessSystems公司开发的Ryan-Holmes低温分离技术［12］，其工艺流程如图1所示。含碳原料气经增压脱水单元后，与脱甲烷塔塔顶的外输气和塔底组分进行换热回收冷量，再经丙烷制冷后进入脱甲烷塔，塔底组分换热后进入乙烷回收塔；重烃添加剂经混合制冷剂制冷后进入乙烷回收塔塔顶，塔顶产出CO2产品，塔底组分进入添加剂回收塔；添加剂回收塔塔顶出来的C2和少量的CO2、C3等气体进入下一单元处理，塔底回收的重烃添加剂分别经混合制冷剂制冷后进入脱甲烷塔和乙烷回收塔顶部，多余部分去往下一单元进行处理［12］。此种工艺方法投资和运行成本较高，同时冷凝图1Ryan-Homles工艺流程（三塔）示意图第34卷第1期2022年2月张磊等：“碳中和”背景下油气田碳捕集技术发展方向83所需的低温会导致高能耗。出于能耗和经济性考虑，该工艺多应用于中、大处理量，以及CO2含量大于80%的场合。因油气田企业碳源几乎全部为低浓度，因此该技术不适用于油气田企业的碳源捕集。2.3.2物理吸收法物理吸收法是利用含碳气源中CO2与其他组分在物理吸收剂中溶解度的差异，在高压或者低温条件下吸收CO2，再通过降压或者升温的方式闪蒸释放出CO2，同时实现物理吸收剂的再生循环利用［12］。常用的工艺方法有Selexol（塞利克索尔）法、Purisol（普利沙尔）法、Rectisol（勒克梯索尔）法、Flour（福洛尔）法等。该工艺技术相比于常规化学吸收溶剂解吸能耗低，但因溶剂与CO2之间的亲和作用较弱，导致CO2的脱除效率较低，适用于CO2分压高、处理量大，且对CO2净化要求不高的工况。因此，此工艺技术主要适用于高压中浓度碳捕集的场合，在合成氨装置上多有应用。在天然气脱碳工况中，Selexol溶剂与活化MDEA（甲基二乙醇胺）性能相当，但能耗高15%左右，Selexol工艺流程如图2所示。含碳原料气经分离器分离杂质后，进入吸收塔底部与自上而下的Selexol溶剂接触吸收CO2，塔顶出来净化气，塔底富液经高压闪蒸后的闪蒸气与原料气汇合进入吸收塔，后经中压和低压闪蒸后闪蒸出CO2及少量杂质，塔底富液经高、中、低三级闪蒸后进入再生塔进行Selexol再生，塔底再生贫液增压冷却后返回吸收塔塔顶。2.3.3变压吸附法变压吸附法（PSA）是利用吸附剂对不同组分吸附效果的差异，在高压下对含碳气源中的CO2进行吸附，实现气体分离；随后通过降压解吸的作用，在低压条件下被吸附的CO2释放解吸，同时吸附剂再生［13］。典型的变压吸附脱碳工艺原理如图3所示。含碳原料气在不同时间依次经吸附、降压、抽真空和升压4个循环步骤，实现整个处理过程的连续进行。所采用的吸附剂对CO2要有较强的选择吸附能力，在混合气体中各组分的吸附能力依次为：CO2＞CO＞CH4＞N2＞H2，压力升高吸附容量增加，压力降低吸附容量减少［13］。常用的吸附剂有沸石分子筛、硅胶、活性氧化铝、活性炭等。该工艺技术过程简单、操作方便、能耗较低，但易受吸附剂吸附能力的影响，且在吸附过程中存在流动死区和吸附不均匀等问题，设备投资也较高，适用于气源压力较高、CO2含量较高的场合。中国变压吸附脱碳技术成熟，在含CO2伴生气、火驱尾气、合成氨变换，以及窑炉气脱除或回收CO2中均有应用［13］。图2Selexol工艺流程示意图［12］图3变压吸附脱碳工艺流程示意图油气与新能源能源科技Vol.34No.1Feb.2022842.3.4膜分离法膜分离法是利用含碳气源中各气体组分在膜中的溶解扩散速率不同，在膜两侧分压差的作用下导致气体分离，由高压侧经薄膜进入低压侧的气体成为渗透气，而仍留在高压侧的气体成为渗余气［13］。膜分离原理如图4所示。膜分离法属于新型脱碳工艺技术，具有装置简单、操作方便、能耗较低等特点。目前在油气田上游业务还不具备成熟的商业化应用条件，主要制约因素是国内尚不具备膜的大规模生产能力，同时，国产膜使用寿命大约5～6年，更换成本较高，而高性能、长寿命膜多为进口。对于膜分离碳捕集，目前最大规模为5×104～10×104t/a的中试试验。膜的投资成本和处理规模是线性关系，规模越大，占地面积和运行成本随之直线上升，这也限制了膜分离法从中试到大规模的应用。2.3.5化学吸收法化学吸收法是利用碱性的化学吸收剂自身选择性与气源中CO2进行化学反应生成某种中间化合物，再通过加热解吸CO2，实现化学吸收剂再生循环利用。化学吸收法有醇胺法和热钾减法等，其中醇胺法是目前天然气脱碳中最常用的方法［14］。虽然各类醇胺吸收剂反应原理相同，但不同的醇胺作为吸收溶剂与CO2的反应平衡不尽相同，物理性质也有所区别，常用的吸收溶剂有MEA（乙醇胺）、DEA（二乙醇胺）、MDEA等，其反应机理见表3。表3醇胺吸收CO2的反应机理［15］醇胺与CO2的主要反应特点MEA32322323322323222CO)RNH2(COOHCO)RNH(RRNHCOONHCO2RNHCO)RNH(COOH2RNH反应活度高；但溶剂损失较高，腐蚀性较强，解吸能耗较高DEA22223222232223222222NHCOONHRRCONH2RHCONH2RCOOHCO)NHR(CO)NHR(COOHNH2R能耗较低，腐蚀性也较小；但反应活动较低，与CO2反应生产降解产物MDEA3322323323223HCO2RNHOHCOCO)RNH3(CONH)R(OHCON2R具有选择吸收性，化学稳定性好，腐蚀性较小；但反应活度较低MEA吸收CO2具有捕集效率高、速率快的特点，但MEA的循环量高、解吸温度高，导致能耗较高，同时对设备造成较大的腐蚀，在推广中存在明显的限制。与MEA相比，DEA吸收CO2的能力较弱，反应速率也较低，并且DEA的价格也较高，这在一定程度上限定了DEA的发展。相较于MEA、DEA，MDEA具有吸收容量大、化学稳定性好、腐蚀性低、能耗低等特点，但在较低压力下吸收性能较差［15-16］。MDEA与CO2反应过程中受液膜控制的影响，限值了吸收CO2的反应速率，单独使用MDEA溶液吸收CO2速率过慢，需要加入活化剂来提高对CO2的吸收和解吸性能［17］。在含碳天然气处理中，工业上应用最多的是以MDEA配方为主，活化剂为哌嗪（PZ），较单纯MDEA溶液可大大降低运行能耗。活化MDEA常规脱碳工艺流程如图5所示。含碳原料气经分离器除去杂质后，从吸收塔底部进入与自上而下的活化MDEA贫液逆流接触吸收CO2，塔顶为湿净化气进入脱水单元，吸收塔底部富液降压后进入闪蒸罐，闪蒸出溶解的大部分烃类，闪蒸后的富液与再生贫液换热后进入再生塔，在塔中分解出吸收的CO2，得到的再生贫液经换热、过滤、增压后返回吸收塔塔顶，循环利用［14］。该工艺技术具有脱除CO2效率高、能耗低、适应性强、工程经验丰富的特点，主要适合于中高压力且中低浓度CO2气源捕集的场合。吉林长岭气田、大庆徐深气田等处理厂均采用活化MDEA脱碳工艺技术。2.3.6小结综上所述，变压吸附法和膜分离法主要适用于具有一定压力的中高浓度CO2分离处理，应用范围图4膜分离原理示意图第34卷第1期2022年2月张磊等：“碳中和”背景下油气田碳捕集技术发展方向85较窄，投资成本较高，在碳捕集应用仍处于实验室研发或小试阶段，尤其对于大规模的处理还不具备成熟的商业化应用。对于油气田企业来说，其碳源多为低浓度，适宜采用物理吸收法和化学吸收法，同时这两种类型的工艺技术更适合于将碳捕集技术整合于已有工艺流程中，更具有商业应用前景。3油气田不同浓度碳捕集技术现状碳捕集技术按照发展历程和技术成熟度可以分为第一代和第二代。第一代碳捕集技术（燃烧前捕集技术、富氧燃烧捕集技术、燃烧后捕集技术）发展日渐成熟，主要瓶颈为成本和能耗较高，缺乏建立大规模示范工程的经验；第二代碳捕集技术（如新型吸收（吸附）技术、新型膜分离技术、增压富氧燃烧技术等）仍处于实验室研发或小试阶段，技术成熟后预计其能耗和成本会较第一代技术降低30%以上，2035年前后有望大规模推广应用［5］。当前，结合化学吸收法进行的燃烧后捕集是发展最为成熟、应用最为广泛的技术，即针对各类燃烧后烟气或尾气进行碳捕集，油气田企业碳源基本为此类烟气和尾气。天然气脱碳中，产品气或商品气是天然气，CO2应满足管输交接的气质指标要求；而碳捕集时，CO2为产品，考虑到后续超临界管道远距离输送，CO2浓度越高越好。对于CCUS-EOR来说，要求注入CO2中碳浓度高于95%才能形成混相驱，达到提高采收率效果。故碳捕集环节希望CO2浓度越高越好。3.1低压高浓度碳源对于油气田企业低压高浓度碳源，目前是与其他生产废气汇集后一并去往焚烧炉燃烧排放。如：长庆油田靖边气田已建成的天然气净化厂，经过硫回收后的尾气具有高温（130℃）、低压（50kPa）、高含碳（CO2＞95%）、含饱和硫蒸气及水蒸气等特点，目前并未对这股CO2进行捕集利用，而是当作尾气排放［18］。此类碳源可以直接净化、脱水、压缩后外输驱油。3.2低压中浓度碳源对于油气田企业低压中浓度碳源，若来自大型天然气净化厂，因排放量大、相对集中，既可以采用以活化MDEA溶剂为主导的化学吸收法（解析塔塔顶出来的再生气中CO2浓度可达98.5%），也可采用新型有机胺法。目前，新疆敦华绿碳技术股份有限公司克拉玛依气体净化厂，采用甲醇厂制氢装置PSA驰放气为原料（CO2浓度为60%左右），其采用AEA专利溶剂吸收法完成碳捕集过程，设计年产液态CO2约为10×104t，纯度可达99.96%，还可增加40%制氢产量。低压中浓度碳源若来自火驱尾气，图5活化MDEA常规脱碳工艺流程示意图油气与新能源能源科技Vol.34No.1Feb.202286可采用变压吸附法，解析气中CO2浓度也可达到95%以上。3.3低压低浓度碳源油气田企业绝大多数的碳源为低压低浓度，从目前的碳捕集技术看，低成本捕集技术是此类碳源的难点。目前公认的捕集方法是采用复合胺吸收溶剂进行捕集。陕西国华锦界能源有限责任公司建成投产的15×104t/a烟气捕集工程是中国最大规模的燃烧后碳捕集装置，采用由中国矿业大学和中国石化集团南京化学工业有限公司联合开发的新型有机胺配方吸收剂捕集烟气中的低浓度CO2，碳捕集率大于90%［8］。4油气田碳捕集技术研究方向化学溶剂吸收法是对低压中浓度碳源进行碳捕集最成熟、最经济的技术，并且对于已建装置最容易实现改造。其研究方向将是更低能耗的新型化学吸收剂，如新型胺液吸收剂和相变吸收剂。对于已研发的部分实验能耗为2.0GJth/tCO2的吸收剂，应加快中试和现场试验应用进程。对低压低浓度碳源进行碳捕集尚无经济可行的成熟技术，复合胺吸收体系吸收基本是唯一可行的方法，下一步应开展新型低能耗溶剂的研发和全厂全流程能量优化。膜分离法具有良好的发展前景，未来应加快开发新型高CO2分离膜和基于膜分离法的组合技术，如，膜分离法+变压吸附法、膜分离法+化学溶剂吸收法等，尤其是开展中规模（30×104～100×104t/a）、大规模（≥100×104t/a）的组合技术研究，这也是实现对低压碳源进行碳捕集高效经济的发展方向之一。参考文献：[1]郭楷模,孙玉玲,裴惠娟,等.趋势观察:国际碳中和行动关键技术前沿热点与发展趋势[J].中国科学院院刊,2021,36(9):1111-1115.[2]李政,张东杰,潘玲颖,等.“双碳”目标下我国能源低碳转型路径及建议[J].动力工程学报,2021,41(11):905-909,971.[3]田江南,安源,蒋晶,等.碳中和背景下的脱碳方案[J].分布式能源,2021,6(3):63-69.[4]崔翔宇,刘光全,薛明,等.“碳中和”目标下我国油气行业甲烷管控的挑战与应对[J].油气与新能源,2021,33(1):43-45.[5]蔡博峰,李琦,张贤,等.中国二氧化碳捕集利用与封存(CCUS)年度报告-中国CCUS路径研究[R].北京:生态环境部环境规划院,2021.[6]宋亚楠.CCUS技术的减排作用与应用前景[J].金融纵横,2021(9):35-43.[7]袁浩翔.燃烧后CO2捕获技术研究进展[J].当代化工研究,2019(1):59-61.[8]鲁博文,张立麒,徐勇庆,等.碳捕集、利用与封存(CCUS)技术助力碳中和实现[J].工业安全与环保,2021,47(S1):30-34.[9]李函珂,党成雄,杨光星,等.面向二氧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