21ENVIRONMENTALPROTECTIONVol.45No.212017引言近年来，我国重污染天气频发，大气污染已成为制约京津冀及周边地区等重点区域空气质量持续改善的难点和焦点，对大气污染防治的科技支撑提出了更高和更为紧迫的需求。大气污染物排放清单是空气质量预报预警的重要基础，也是制定污染控制策略的根本依据，建立完善、精准、动态的污染源清单已经成为空气质量管理科学决策的首要环节。从发达国家历史经验看，大气污染源动态清单技术方法体系的建立和完善基本与空气污染治理同步进行。美国自20世纪70年代开始清洁空气计划以来，就逐步建立了排放源分类标准和编码、源测试规范和排放系数库、针对不同排放源的清单编制方法指南以及与空气质量模型对接的排放处理模式，形成了完备的排放清单技术体系和框架，在此基础上开发了美国国家排放清单（NEI），并建立了清单校验和定期更新的制度[1]。欧洲也推出了EMEP/CORINDAIR排放清单编制技术指南规范[2]。近年来，我国大气污染物排放清单编制工作也取得了很大进展[3]。2014年以来，环境保护部先后发布了一系列大气污染物排放清单编制指南（以下简称《指南》），涵盖了大气细颗粒物（PM2.5）、挥发性有机物（VOCs）、氨（NH3）、可吸入颗粒物（PM10）等污染物以及道路机动车、非道路移动源、生物质燃烧源、扬尘颗粒物等排放源，为排放清单编制提供了基础依据。然而，随着大气环境管理的精细化，对排放清单的准确度、时空分辨率以及化学物种精度提出了越来越高的要求。本文将对目前大气污染物排放清单编制技术进行探讨。大气污染源排放清单编制技术进展源清单编制的基础数据不断完善基于排放系数和活动水平计算得到各种污染源、各项污染物的排放量，是目前计算排放清单的主要方法[4]。早期，由于本地化的排放系数数据有限，我国排放清单编制主要借鉴美国的排放系数数据库（AP-42）。然而，由于我国的燃料性质、生产工艺与国外不同，借鉴国外参数导致排放清单的不确定性很大。近年来，我国研究者在排放系数测试方面开展了大量的研究。例如，Wang等、Zhao等、Ma等和Yan等测试了电厂Hg、SO2、NOx和PM2.5及其化学组分的排放系数[5-8]；Li等、Wang等、Zhao等测试了燃煤锅炉的不同燃烧效率下的颗粒物、Hg和NH3的排放系数[9-11]；Wang等、Sun等和Liu等分别测试了机动车各项污染物的排放系数[12-14]；Huang等、Li等分别测试生物质燃烧源的排放系数[15-16]。基于这些本地化的排我国人为源大气污染物排放清单编制技术进展及展望DevelopingAnthropogenicAirPollutantEmissionInventoryinChina:ProgressandOutlook■文/王书肖邱雄辉张强贺克斌郝吉明摘要大气污染物排放清单是大气污染预报预警的重要基础，也是制定污染防治政策的根本依据，建立完善、精准的动态源清单已经成为空气质量管理决策的首要环节。本文综述了我国近年来在排放清单技术方面的进展，包括排放参数库本地化、排放清单编制方法、时空和物种分配技术等方面所取得的进步。在此基础上，结合我国当前大气复合污染防治需求，提出了目前大气污染物排放清单编制面临的挑战，并对排放清单的编制技术的未来发展进行了展望。关键词人为源；大气污染物；排放清单；空气质量；大气污染防治基金项目：国家杰出青年科学基金（21625701）DOI:10.14026/j.cnki.0253-9705.2017.21.00422聚焦京津冀大气污染治理攻坚进行时放系数和污染控制技术应用比例，Zhao等[17]、Wang等[18]构建了我国历史和未来的各项大气污染物排放清单。源清单编制技术快速发展过去的排放清单多采用平均排放系数计算，导致误差很大。针对这一问题，近年来，研究者开发出基于动态过程的高分辨率排放清单技术，动态考虑能源构成、工艺过程和控制技术的变化及对污染物排放的影响。在交通源排放清单方面，建立了基于道路和行驶工况的移动源排放表征技术。Liu等[19]通过集成线圈流量采集系统、浮动车系统、道路遥感和I/M管理等大数据方法获得准确的实际道路交通流和车辆信息，耦合TransCAD等先进交通模型计算出面向排放计算的高分辨路段交通流；通过集成车载排放测试数据，提出了“宏观交通特征—微观工况分布—机动车排放”两级映射方法，解决了交通流信息与排放定量关联的技术瓶颈，建立了基于路段交通流信息的城市高分辨率机动车排放清单。Huo等[20]建立了包括气温、湿度、海拔、工况等参数的中国机动车排放表征模型，结合逐时气象场、机动车排放系数模型、路网信息和交通流数据，构建了全国和区域高精度机动车排放清单。农业施肥和牲畜养殖等农业面源量大面广，且其污染物排放受气象、土壤酸碱性等条件影响，因此其排放表征是一大难题。针对这一难题，我国研究者建立了基于气象和卫星遥感的农业源排放表征技术[21-22]。Huang等[21]综合考虑气温、湿度、降水等重要气象参数，对施肥、养殖等过程的NH3排放进行了动态估算，建立了全国2006年NH3排放清单。Fu等[22]将WRF/CMAQ模型与农业生态模型相耦合，在线计算了农业化肥使用过程的NH3排放，大大提高了NH3排放表征的精度。秸秆野外燃烧、森林大火等生物质开放燃烧源，燃烧量和燃烧位置不易确定，不同植被的排放系数不同，且植被的含湿量、覆盖程度对其燃烧排放系数影响较大。针对这些问题，Shi等[23]基于MODIS的高精度植被种类分布，构建了三大洲的生物质开放燃烧排放清单；Zhang等[24]基于多种卫星数据，得到了实时的中国地面生物量的变化、各类植被在不同区域的湿度分布，实现了排放系数实时变化和排放清单的动态更新；Qiu等[25]考虑了卫星过境、气象导致的火点损失、火元大小等因素，基于MODIS卫星，分别利用基于热异常和地表反射率变化的方法，解决了火点遗失导致的排放量低估问题；Zhou等[26]综合考虑人口密度、GDP水平、城市/农村人口等参数，计算了民用生物质燃烧的排放。排放清单时空分辨率和化学物种分辨率显著提高排放清单最重要的功能是为空气质量模型提供输入。采用“排放系数”法构建的排放清单，往往只给出某地区的大气污染物排放总量，但要将排放清单输入到模式中，不仅需要获得不同排放源各种污染物的排放量，还需得到具有时间、空间和化学物种分布的网格化排放清单，以满足空气质量模式的要求。因此，时间分配、空间分配和化学物种分配的方法，也是建立排放清单的必要环节。时间分配是将以年为单位的排放清单分配到较精细的时间尺度（一般为小时），以满足空气质量模式对时间分辨率的要求。常用的方法是先根据月变化系数将排放分配到月，然后根据日变化系数分配到天，最后根据时变化系数分配到小时。时间变化系数主要通过调研确定。对于工业行业，可从统计数据中获取分月的主要产品产量，据此确定时间分配系数。对于一些季节性较强的排放源，如民用燃煤、机动车、农业源，近年来部分研究通过对人类活动规律（如供暖时间）、道路实时路况、农作物耕种和施肥规律、卫星火点频率分布等参数的研究，提高了这些源排放的时间分配精度[27-29]。空间分配是将以行政区为单位的排放清单分配到模拟网格中，以满足空气质量模式对空间分辨率的要求。常用的方法是根据参数（如城市、农村人口，一产、二产、三产的GDP，路网等）的空间分布，将行政区内的排放量按比例分配到模拟网格中。然而，这样的缺陷在于一些集中的工业源的排放可能由于人口集中而分配到了其他区域。近年来，研究者为提高清单的空间分辨率开展了大量研究。例如，Zhao等[30-31]、Lei等[32]、随着大气环境管理的精细化，对排放清单的准确度、时空分辨率以及化学物种精度提出了越来越高的要求。23ENVIRONMENTALPROTECTIONVol.45No.212017Fu等[33]建立了基于工艺过程的电力、水泥、水泥等重点行业点源排放清单，大大提高了排放表征的准确度和空间分辨率。此外，交通源排放可基于高分辨路段交通流进行准确计算[34]；农业NH3排放可利用高分辨率农业数据和卫星遥感数据进行排放源定位[22]；生物质开放燃烧排放可根据卫星观测的火点进行空间分配等[35]。目前空气质量模式对于物种分辨率的要求越来越高，主要的空气质量模式（如CMAQ、CAMx、WRF-Chem等）均要求对NMVOC和颗粒物的物种构成进行细分。美国环保局的SPECIATE数据库[36]提供了详细的分污染源的物种分配系数，但其主要基于国外测试结果，难以反映我国的源排放特征。近年来，我国的研究者综合最新的本地测试数据，逐步建立了本地化的物种分配系数库。Wei等[37]和Wang等[38]综合实测数据和美国SPECIATE数据库的信息，提出了我国各排放源40大类VOCs的物种分配系数；Li等[39]将NMVOC的实际物种构成映射到CB-IV、CB05、SAPRC-99、SAPRC-07、RADM2和RACM2等多种化学机制中，建立了适用于上述机制的NMVOC物种分配系数；Wu等[40]建立了82类排放源115类VOCs的源成分谱，特别是补充了大分子有机物的信息。Fu等[22]系统调研实测数据，不仅给出PM2.5排放中水溶性离子、碳质颗粒物等化学组分，还包括了Al、Ca、Fe、Si、Ti、Mg、K、Mn等元素的组成，使得将这些元素的作用在大气化学反应中的作用得以体现。为实现上述过程的动态连续处理，清华大学开发了包括空间、时间和化学物种分配等功能的多尺度嵌套、高时空分辨率排放源模式—中国多尺度排放清单模型（Multi-resolutionEmissionInventoryforChina，简称MEIC）[3]，建立了包括10种污染物、700多种排放源的中国多尺度大气污染物排放清单，初步满足了大气化学模式对排放清单的数据需求。排放清单的多维校验成为可能基于观测对排放清单进行校验的方法，具体包括“基于卫星遥感的排放清单校验或反演（自上而下）”和“模型模拟并与观测数据对比（自下而上）”两大类。卫星遥感的数据具有尺度大、连续性强、易获取等优点，基于卫星遥感的排放清单校验或反演技术，可实现排放清单相对宏观的校验与改善，已成为排放清单研究领域的国际和国内研究热点。对于一次污染物，可将卫星观测的柱浓度时间变化趋势与排放清单的时间变化趋势直接进行对比，从而验证排放清单时间变化趋势的准确性。例如Zhang等[41-42]、Lu等[43]、Wang等[38]利用OMI、SCIAMACHY和GOME-2等卫星的观测结果验证了1995—2010年间中国NOx、SO2的排放趋势。利用卫星遥感数据，以大气模式为纽带，还可从观测浓度出发反向计算排放清单。该方法通过输入前置排放清单，输出观测约束的反向排放清单，因而可以同时实现排放清单的验证和改善[44,45]。清华大学还通过背景浓度拟合和非对称性拟合域选取等手段，建立了适用于中国复杂背景浓度条件下的卫星遥感反演燃煤电厂排放的新方法[46]。利用GEOS-Chem模型和卫星反演的SO2和NO2柱浓度，建立了点源排放评估方法，发现OMI卫星可观测到中国新建电厂NOx排放的增加以及电厂脱硫装置运行后SO2排放的下降，为排放监管和评估工作提供了新的技术手段[44]。此外，将排放清单作为空气质量模型的输入，自下而上的计算主要污染物的浓度，并将模型模拟结果与OMI和MODIS卫星的NO2、SO2、AOD柱浓度和地面观测网的NO2、SO2、颗粒物浓度及化学组分信息进行对比分析，也是对排放清单进行校验和改进的重要方法。例如，Wang等[47]、Zhao等[48]利用上述方法，校验并改进了全国和华北、长三角、珠三角等区域的源清单。大气污染源排放清单编制的挑战和机遇亟需建立县级和城市尺度的排放清单目前对排放清单的研究以全国尺度或者区域尺度（京津冀、长三角、珠三角）的清单研究居多。在全国清单方面，Zhao等[48]构建了2010年全国分省市、分部门的包括SO2、NOx、PM2.5和NMVOC（non-methanevolatileorganiccompounds）等8种污染物的排放清单，Wei等[49]构建和预测了2005—2020年的VOCs及其物种的排放清单。Xu等[27]构建了2008年的全国分省市、各行业的NH3排放清单并预测了2030年的排放量。在区域清单方目前对排放清单的研究以全国尺度或者区域尺度（京津冀、长三角、珠三角）的清单研究居多。24聚焦京津冀大气污染治理攻坚进行时面，Fu等[22]计算了2010年长三角区域大气中主要污染物的排放清单；杨静等建立了2012年珠三角区域污染物排放清单[50]；Zhou等和伯鑫等分别构建了京津冀区域的NH3排放清单和钢铁行业的排放清单[51-52]。对于城市尺度的排放清单，目前发表的研究较少，且集中在重点城市（如北京、上海等）或限制于城市单个部门或几种污染物的排放清单的研究。如樊守彬[53]构建了北京市交通扬尘PM2.5的排放清单，伏晴艳等[54]构建了上海船舶大气污染物的排放清单。发达国家的排放清单多以县为单位编制，空间分辨率高，而我国的排放清单除部分工业大点源外，多以省为单位编制，在重点地区一般以地级市为单位编制，在城市尺度的排放清单工作十分薄弱。环境保护部在2015年组织了14个城市的大气污染物源排放清单编制试点工作，初步建立了相对完整的试点城市大气污染物排放清单，北京、上海等少数城市还实现了清单动态更新。然而，城市排放清单在源分类体系、源排放计算方法、活动水平和排放系数获取等方面各有不同，可比性和推广性不足。城市层面无排放清单可用、“家底不清”的状况成为制约我国城市大气污染防治的重要瓶颈，亟需建立城市尺度乃至县级的排放清单。亟需研发面向大数据的排放清单编制技术建立基于大数据的排放清单编制技术是未来的发展趋势。针对目前环境管理需求，可构建基于省、市、县的多尺度数据平台，建立大数据收集、分析和融合平台。基于污染源在线监测数据、加密网格化监测数据，结合环境统计数据、污染源普查数据、排污申报、总量核查数据，形成完善的工业源基础数据库，建立动态的工业源大气污染物排放清单；基于在线交通数据，建立基于路网、船运、机场等数据发展移动源动态排放清单技术；基于卫星遥感解译和入户调查，建立遥感大数据和地面抽样调查资料同化的居民面源排放清单技术。亟需实现源排放清单的实时动态更新我国的大气污染物排放清单动态更新不足，现有最新的排放清单仅更新到2014年，尚未考虑“大气污染防治行动计划”各项措施实施带来的排放量变化，可能与实际排放量有较大差异，成为制约大气污染防治决策的一大瓶颈。因此，急需建立排放清单逐年快速更新的方法学，研究各类减排措施与排放量之间的响应关系，开发排放快速量化响应技术，实现排放量和减排量的实时测算和控制措施、排放清单、空气质量模拟之间的无缝对接。此外，道路和行驶工况、温度、湿度等因素对交通源的排放清单有较大的影响；农业源排放的氨与土壤酸碱性、气温、生态分布均有较大的影响；生物质燃烧的排放清单与农作物的湿度、植被覆盖度密切相关。高精度排放清单需要考虑这些参数的实时变化，从而实现排放清单的动态化和实时更新。因此，建议利用排放源在线监测数据、交通流量数据、动态船舶AIS数据和静态统计数据等，构建具有地域属性和工作日、节假日特征的排放源时间廓线动态数据库；建议结合卫星遥感的农业数据、实时气象观测数据、以及地域的农田耕作规律，耦合农业生态模型，实现影响参数动态化；综合利用卫星遥感的植被数据、多卫星火点数据、人口数据，对排放源精确空间定位。展望近年来我国在大气污染物排放清单编制技术方面开展了大量研究，取得了较大进步。《指南》的发布为编制排放清单提供了基本依据。但是，目前的排放清单仍存在一些的问题，包括县级和城市尺度的排放清单缺乏，缺乏动态的排放清单以及数据融合手段。将数据耦合、数学模型、数值模式和卫星遥感等手段运用到排放清单构建中，可以减小排放清单的不确定性。参考文献[1]JONESD.L.,GOODENOWM.EmissionInventoryImprovementProgram(EIIP)areasourcecommittee.ReportforNovemember-December[R].1994.[2]EuropeanEnvironmentAgency.EMEP/CORINAIREmissionInventoryGuidebook[EB/OL].2017-10-26.https://www.eea.europa.eu/publications/EMEPCORINAIR5/,.[3]ZHANGQ.StudyonRegionalFinePMEmissionsandModelinginChina[D].Beijing:TsinghuaUniversity,建立基于大数据的排放清单编制技术是未来的发展趋势。25ENVIRONMENTALPROTECTIONVol.45No.2120172005.[4]ZHAOY,NIELSENC,LEIY,etal.Quantifyingtheuncertaintiesofabottom-upemissioninventoryofanthropogenicatmosphericpollutantsinChina[J].Atmos.Chem.Phys.2011,11:2295-2308.[5]WANGSX,ZHANGL,LIGH,etal.Mercuryemissionandspeciationofcoal-firedpowerplantsinChina[J].Atmos.Chem.Phys.Disc.2009,10:1183-1192.[6]ZHAOY,WANGS,NIELSENCP,etal.EstablishmentofadatabaseofemissionfactorsforatmosphericpollutantsfromChinesecoal-firedpowerplants[J].Atmos.Environ.2010,44:1515-1523.[7]MAZ,DENGJ,LIZ,etal.CharacteristicsofNOxemissionfromChinesecoal-firedpowerplantsequippedwithnewtechnologies[J].AtmosphericEnvironment,2016,131:164-170.[8]YANY,YANGC,PENGL,etal.Emissioncharacteristicsofvolatileorganiccompoundsfromcoal-,coalgangue-,andbiomass-firedpowerplantsinChina[J].Atmos.Environ.2016,143:261-269.[9]LIQ,JIANGJ,CAIS,etal.GaseousAmmoniaEmissionsfromCoalandBiomassCombustioninHouseholdStoveswithDifferentCombustionEfficiencies[J].Environ.Sci.Tec.2017.3:98-103.[10]WANGQC,SHENWG,MAZW.EstimationofmercuryemissionfromcoalcombustioninChina.[J].C.Environ.Sci.1999,34:2711-2713.[11]ZHAOZ,QIAND,ZHAOG,etal.FineParticleEmissionfromanIndustrialCoal-FiredCirculatingFluidized-BedBoilerEquippedwithaFabricFilterinChina[J].Energy&Fuels,2014,28:4769-4780.[12]WANGY,HUANGZ,LIUY,etal.Back-CalculationofTraffic-RelatedPM10EmissionFactorsBasedonRoadsideConcentrationMeasurements[J].Atmosphere,2017,8(6):99.[13]SUND,ZHANGY,XUER,etal.Modelingcarbonemissionsfromurbantrafficsystemusingmobilemonitoring[J].Sci.Tot.Environ.,2017,599:944.[14]LIUY,GAOY,YUN,etal.Particulatematter,gaseousandparticulatepolycyclicaromatichydrocarbons(PAHs)inanurbantraffictunnelofChina:Emissionfromon-roadvehiclesandgas-particlepartitioning[J].Chemosphere,2015,134:52-59.[15]HUANGX,LIM,FRIEDLIHR,etal.MercuryemissionsfrombiomassburninginChina[J].Environ.Sci.Tec.,2011,45:9442.[16]LIXH,WANGSX,DUANL,etal.Characterizationofnon-methanehydrocarbonsemittedfromopenburningofwheatstrawandcornstoverinChina.[J].Environ.Res.Lett.,2009,4:4-15.[17]ZHAOB,WANGSX,WANGJD,etal.ImpactofnationalNOxandSO2controlpoliciesonparticulatematterpollutioninChina[J].Atmos.Environ.,2013,77:453-463.[18]WANGSX,ZHAOB,CAISY,etal.EmissiontrendsandmitigationoptionsforairpollutantsinEastAsia[J].Atmos.Chem.Phys.,2014,14:6571-6603.[19]LIUHA,HEKB,BARTHM.TrafficandemissionsimulationinChinabasedonstatisticalmethodology[J].Atmos.Environ.2011,45:1154-1161.[20]HUOH,YAOZL,ZHANGYZ,etal.On-boardmeasurementsofemissionsfromlight-dutygasolinevehiclesinthreemega-citiesofChina[J].Atmos.Environ.,2012,49:371-377.[21]HUANGX,SONGY,LIMM,etal.Ahigh-resolutionammoniaemissioninventoryinChina[J].Glob.Bio.Cyc.,2012,26:1030.[22]FUX,WANGSX,RANL,etal.EstimatingNH3emissionsfromagriculturalfertilizerapplicationinChinausingthebi-directionalCMAQmodelcoupledtoanagro-ecosystemmodel[J].Atmos.Chem.Phys.,2015,15:6637-6649.[23]SHIY,MATSUNAGAT,YAMAGUCHIY.High-resolutionMappingofBiomassBurningEmissionsinThreeTropicalRegions[J].Environ.Sci.Tec.,2015,49:10806.[24]ZHANGX,KONDRAGUNTAS,SCHMIDTC,etal.NearReal-timeMonitoringofBiomassBurningParticulateEmissions(PM2.5)UsingMultipleSatelliteData[C].AGUSpringMeeting.AGUSpringMeetingAbstracts,2006.[25]QIUX,DUANL,CHAIF,etal.DerivingHigh-ResolutionEmissionInventoryofOpenBiomassBurninginChinabasedonSatelliteObservations[J].Environ.Sci.Tec.,2016,50:11779.[26]ZHOUY,XINGX,LANGJ,etal.AcomprehensivebiomassburningemissioninventorywithhighspatialandtemporalresolutioninChina[J].Atmos.Chem.Phys.,2017,17:1-43.[27]XUP,KOLOUTSOUV,SOTIRIAR,etal.ProjectionofNH3emissionsfrommanuregeneratedbylivestockproductioninChinato2030undersixmitigationscenarios[J].Atmos.Environ.,2017,607:78-86.[28]GUOH,ZHANGQ,SHIY,etal.On-roadremotesensingmeasurementsandfuel-basedmotorvehicleemissioninventoryinHangzhou,China[J].Atmos.Environ.,2007,41:3095-3107.26聚焦京津冀大气污染治理攻坚进行时[29]XUEY,XUH,MEIL,etal.MergingaerosolopticaldepthdatafrommultiplesatellitemissionstoviewagriculturalbiomassburninginCentralandEastChina[J].Atmos.Chem.Phys.,2012,12:10461-10492.[30]ZHAOY,WANGSX,NIELSENC,etal.EstablishmentofadatabaseofemissionfactorsforatmosphericpollutantsfromChinesecoal-firedpowerplants[J].AtmosphericEnvironment,2010,44(12):1515-1523.[31]ZHAOY,WANGSX,DUANL,etal.Primaryairpollutantemissionsofcoal-firedpowerplantsinChina:Currentstatusandfutureprediction[J].Atmos.Environ.,2008,42:8442-8452.[32]LEIY,ZHANGQA,NIELSENC,etal.AninventoryofprimaryairpollutantsandCO2emissionsfromcementproductioninChina,1990-2020[J].Atmos.Environ.,2011,45:154.[33]FUX,WANGSX,ZHAOB,etal.Emissioninventoryofprimarypollutantsandchemicalspeciationin2010fortheYangtzeRiverDeltaregion,China[J].Atmos.Environ.,2013,70:39-50.[34]ZHANGSJ,WUY,HUJN,etal.CanEuroVheavy-dutydieselengines,dieselhybridandalternativefueltechnologiesmitigateNOxemissions?Newevidencefromon-roadtestsofbusesinChina[J].AppliedEnergy,2014,132:118-126.[35]CHENGZ,WANGS,FUX,etal.ImpactofbiomassburningonhazepollutionintheYangtzeRiverdelta,China:acasestudyinsummer2011[J].Atmos.Chem.Phys.,2014,14:4573-4585.[36]美国环保局SPECIATE数据.http://www.epa.gov/ttnchie1/software/speciate/.[37]WEIW,WNAGSX,HAOJM,etal.Projectionofanthropogenicvolatileorganiccompound(VOCs)emissionsinChinafortheperiod2010-2020[J].Atmos.Environ.,2011,45:6863-6871.[38]WANGSX,XINGJ,CHATANIS,etal.VerificationofanthropogenicemissionsofChinabysatelliteandgroundobservations[J].Atmos.Environ.,2011,45:6347-6358.[39]LIM,ZHANGQ,STREETSDG,etal.MappingAsiananthropogenicemissionsofnon-methanevolatileorganiccompoundstomultiplechemicalmechanisms[J].Atmos.Chem.Phys.,2014,14:5617-5638.[40]WUR,XIES.SpatialdistributionofozoneformationinChinaderivedfromemissionsofspeciatedvolatileorganiccompounds[J].Environ.Sci.Tec.,2017,51:2574.[41]ZHANGQ,GENGGN,WANGSW,etal.SatelliteremotesensingofchangesinNOxemissionsoverChinaduring1996-2010[J].ChineseSciBull,2012,57(22):2857-2864.[42]ZHANGQ,STREETSDG,HEK,etal.NOxemissiontrendsforChina,1995-2004:Theviewfromthegroundandtheviewfromspace[J].JGeophysRes-Atmos,2007,112(D22):D22306.[43]LUZ,STREETSDG,ZHANGQ,etal.SulfurdioxideemissionsinChinaandsulfurtrendsinEastAsiasince2000[J].Atmos.Chem.Phys.,2010,10:6311–6331.[44]LINJT,MCELROYMB,BOERSMAKF.ConstraintofanthropogenicNOxemissionsinChinafromdifferentsectors:anewmethodologyusingmultiplesatelliteretrievals[J].Atmos.Chem.Phys.,2010,10:63-78.[45]KUROKAWAJ,YUMIMOTOK,UNOI,etal.AdjointinversemodelingofNOxemissionsovereasternChinausingsatelliteobservationsofNO2verticalcolumndensities[J].Atmos.Environ.,2009,43:1878-1887.[46]WANGSW,STREETSDG,ZHANGQA,etal.SatellitedetectionandmodelverificationofNOxemissionsfrompowerplantsinNorthernChina[J].EnvironResLett,2010,5(4):044007.[47]WANGSW,ZHANGQ,STREETSDG,etal.GrowthinNOxemissionsfrompowerplantsinChina:bottom-upestimatesandsatelliteobservations[J].Atmos.Chem.Phys.,2012,12:4429-4447.[48]ZHAOB,WANGSX,WANGJD,etal.ImpactofnationalNOxandSO2controlpoliciesonparticulatematterpollutioninChina[J].Atmos.Environ.,2013,77:453-463.[49]WEIW,WANGSX,CHATANIS,etal.Emissionandspeciationofnon-methanevolatileorganiccompoundsfromanthropogenicsourcesinChina[J].Atmos.Environ.,2008,42:4976-4988.[50]杨静.珠江三角洲2012年大气排放源清单建立与时空分配改进研究[D].广州:理工大学,2015.[51]ZHOUY,CHENGSY,LANGJL,etal.Acomprehensiveammoniaemissioninventorywithhigh-resolutionanditsevaluationintheBeijing-Tianjin-Hebei(BTH)region,China[J].Atmos.Environ.2015,106:05-317.[52]伯鑫,徐俊,杜晓惠,等.京津冀地区钢铁企业大气污染影响评估[J].环境科学,2017,5:684-1692.[53]樊守彬,张东旭,田灵娣,等.北京市交通扬尘PM2.5排放清单及空间分布特征[J].环境科学研究,2016,29:0-28.[54]伏晴艳,沈寅,张健.上海港船舶大气污染物排放清单研究[J].安全与环境学报,2012,12:7-64.（王书肖、张强系清华大学教授；贺克斌、郝吉明系清华大学教授、中国工程院院士；邱雄辉系清华大学博士后）